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臭氧氧化技術處理印染廢水研究進展

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1臭氧氧化的原理
在常溫常壓下,臭氧是一種無色帶刺激性氣味 的氣體,可溶于水并極易在水中自行分解為氧氣。臭 氧具有極強的氧化性,氧化還原電位為2.08eV,可氧 化分解大多數大分子有機污染物,反應后的產物為 氧氣,不會造成二次污染。臭氧降解印染廢水中有機 污染物的主要途徑:(1)直接反應,臭氧直接氧化有 機物;(2)間接反應,先產生中間產物羥基自由基, 羥基自由基具有強氧化性,再與有機分子發生取代、 加成和斷鍵等反應,氧化降解有機污染物,最后生成 小分子或直接礦化m。一般來說,當自由基反應被抑 制時,臭氧氧化以直接氧化為主。直接氧化和間接氧 化的反應途徑⑸如下:
■接反應 \

2臭氧氧化技術處理印染度水研究進展
臭氧氧化單獨處理有機污染物時,直接氧化起 主要作用,但直接氧化具有選擇性且處理效果較差。 因此,臭氧氧化一般需要引入其他強化手段,促進 溶液產生更多的羥基自由基,這些強化手段包括加 入催化劑、超聲法、紫外和微電解等。
2.1臭氧催化氧化
臭氧催化氧化是在催化劑作用下,臭氧在印 染廢水中快速分解,生成大量的羥基自由基,羥 基自由基間接氧化印染廢水中的有機污染物,達到 降解目的。黎兆中等在臭氧反應柱中填充負載鎰鐵 催化劑的陶粒,用于處理某印染工業園區的印染廢 水,初始進水COD和色度分別為72.5mg/L和60 倍,30mg/L臭氧處理1h后,出水COD和色度分 別為62.4mg/L和30倍,COD和色度去除率分別 達到13.9%和50%,與40mg/L臭氧的處理效果 相當,印染廢水處理成本有較大降低⑹。郭舂芳在 50mmx100mm的玻璃柱狀反應器中加入MnO2/ y-AI2O3負載型催化劑,用于處理淄博某印染廠 廢水,原廢水的COD為90.80 mg/L, pH為6,當 催化劑用量為4.9g、反應50min后,出水COD為 22.82mg/L, COD去除率達74.87%氣影響臭氧催 化氧化處理印染廢水效果的因素通常有臭氧用量、 催化劑種類及用量、曝氣時間、曝氣量和均勻程度、 pH、溫度、有機污染物濃度等。Konsowaa等采用

“臭氧+顆?;钚蕴?rdquo;工藝處理含直接染料戴綿麗 紅CL-3B的印染廢水,研究臭氧濃度、pH、污染物 濃度和臭氧空氣流量對處理效果的影響,發現隨著 臭氧空氣流量、pH和臭氧濃度的增加,印染廢水的 脫色率增大,當印染廢水的初始濃度增加時,脫色 率減小囘。Kim等研究了不同金屬氧化物負載在氧 化鋁上對含苯廢水的臭氧催化氧化,結果發現Mn 氧化物催化劑具有更好的催化活性,其催化活性受 pH影響較大[9lo Moussavi等利用MgO/O3催化 體系處理偶氮染料活性紅198印染廢水,與單獨的 臭氧處理相比,MgO/O3催化氧化能夠加快活性紅 198的降解速率,加入5g/LMg。后,初始質量濃 度為200mg/L的印染廢水臭氧催化完全脫色只需要 9min,而臭氧單獨氧化脫色需要30min,說明加入 催化體系大大提高了臭氧處理印染廢水的能力ll0lo
2.2臭氧-超聲法
超聲波可以促逬臭氧的分解和傳質,提高自由 基和有機污染物的反應速率,從而提升降解效率。 Lail等利用臭氧-超聲系統降解含蔥醍染料的廢水, 研究了染料濃度、超聲功率、臭氧濃度、pH和溫度 對降解效果的影響。結果發現,超聲的引入提高了脫 色效率,超聲功率提高有利于提升降解速率,引入超 聲提高了氣-液傳質效率。臭氧-超聲聯合技術能 有效地降解印染廢水,主要歸結于超聲能促進有機 污染物和羥基自由基之間的反應,加快有機污染物 的降解時。Zhang等將低頻超聲和臭氧結合處理含 甲基橙的印染廢水,研究超聲功率、臭氧濃度、臭 氧流速、初始pH和碳酸鈉等對印染廢水脫色的影 響,發現脫色率隨超聲功率、臭氧流速和臭氧濃度 的增加而升高,而初始pH和碳酸鈉不影響脫色率。 研究還發現,低頻超聲提升脫色率主要是由于臭氧 的直接氧化,而不是羥基自由基的氧化反應,此外, 超聲產生的熱輻射作用也能促進甲基橙的降解"2lo Destaillats等采用500kHz超聲-臭氧聯合技術處 理含偶氮苯和甲基橙的印染廢水,相比單獨的臭氧 處理方式,TOC去除率由20%上升到80%,降解 后的產物為飽和段酸。單獨利用超聲工藝不容易降 解苯醍和硝基苯,但是在超聲-臭氧聯合技術中可 以快速礦化,降解產生不飽和副產物"3lo Ince等研 究超聲-臭氧聯合工藝處理活性黑5的降解過程, 發現在脫色和降解過程中,超聲-臭氧表現出協同 作用,相比單獨的超聲或臭氧處理技術,協同作用主 要表現在超聲加強了臭氧在廢水中的傳質作用以及 為過量缺電子物質提供額外的分解途徑"4lo
2.3臭氧-紫外技術
臭氧-紫外技術以臭氧為氧化劑,紫外光提供 能量。臭氧在紫外光的作用下可產生具有強氧化性的 羥基自由基,進一步降解污染物,從而提高臭氧氧化 的效率。Peyton等研究總結了臭氧-紫外技術產生 羥基自由基的機理,臭氧與水在紫外光的照射下先產 生H2O2, H2O2在紫外光的作用下進一步產生羥基自 由基,15lo Hsing等利用臭氧-紫外技術處理含酸性 染料的廢水,40min后完全脫色,50min后TOC去 除率達到65%以上網。Lu等對比了臭氧氧化、紫 外光催化及臭氧-紫外聯合技術處理含甲基橙印染 廢水的效果,發現3種處理方式的脫色率相差不大, 而臭氧-紫外聯合技術的COD去除率遠遠高于單 獨使用紫外光催化和臭氧氧化處理技術”。任健等 利用紫外-TiO2-臭氧技術處理高濃度印染廢水(色 度 2 000-2 400 倍,COD=12 000-15 000 mg/L), 當臭氧速率為W0L/h、用量為200mg/L、水流量 為 60L/h、TiO2 用量為 0.6 g/L、pH=10.5、紫外功 率為580W時,色度能夠完全去除,COD去除率超 過60%"8Io趙偉榮研究發現,臭氧-紫外氧化處理 含X-GRL染料的印染廢水,臭氧-紫外體系能產生 更多的羥基自由基,處理效果強于單獨的臭氧氧化, 120min后,TOC去除率相比單獨臭氧氧化提升了 44.2% ㈣。
2.4臭氧-微電解法
—般來說,臭氧氧化處理印染廢水在堿性環境 下效率更高,在反應過程中pH逐漸下降,臭氧氧化 具有較高的脫色能力,但是有機物去除不徹底。微 電解脫色能力較差,但對有機物去除能力強,適用酸 性條件,反應中pH升高。兩者結合可整體提高對印 染廢水的處理能力。Ruan等將臭氧與微電解結合, 當鐵屑粒徑為0.9~2.0mm、鐵與碳比例為1 : 2、 臭氧加入量為10 g/h、pH=9、RR2染料質量濃度 為500mg/L時,色度去除率達到99%, COD去除 率達到85%㈣。張先炳等利用臭氧-微電解工藝處 理低濃度印染廢水,研究了不同耦合方法對印染廢 水的處理效果,當臭氧流速為1.0~1.5mg/(L«min) 時,在較寬的pH范圍內均能達到較好的處理效果, pH=7~10時處理廢水的效果差異不大,TOC去除率 超過55%㈣。董姣等研究了不同印染廢水的臭氧- 微電解工藝處理效果,結果表明,臭氧-微電解工藝 對多種印染廢水均具有良好的處理效果,色度去除 率均超過96.9%, COD去除率為40%~80%,其中 對苯胺的處理效果最好,處理后的印染廢水達到直 接排放標準w。
3結論
近年來,隨著各種新型印染助劑的加入,單獨的 臭氧氧化技術已經很難綜合處理印染廢水,臭氧氧 化結合催化劑、超聲、紫外和微電解等手段可以有效 提高臭氧氧化技術處理印染廢水的效率。目前,我國 的印染廢水處理仍以滿足最低排放要求為主,多種 處理技術協同作用、分層次降解、廢水處理回用將是 今后印染廢水處理的重要方向。


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